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大連化物所發展钴納米顆粒精確限域在氮摻雜多孔碳殼內的制備策略

文章來源:大連化學物理研究所   發布時間:2019-09-09  【字號:     】  

  近日,中國科學院大連化學物理研究所微纳米反应器与反应工程学创新特区研究组研究员刘健团队,发展了一种将钴单金属或钴氧化物纳米颗粒限域在氮掺杂的纳米多孔碳壳内的制备方法,并将此非贵金属催化体系用于硝基芳烃催化氢化反应。

  硝基苯制取苯胺是工業上非常重要的催化反應過程,目前工業上所用催化劑反應活性低,氫化選擇性差。對于硝基芳烴催化氫化反應,已經證明貴金屬催化劑表現優異,但其昂貴且稀有,因此發展廉價、豐富並且能夠促進催化活性的過渡金屬尤爲重要。

  在该研究中,科研人员通过在一系列Zn/Co双金属沸石咪唑骨架(Zn/Co-ZIF)表面包覆聚合物,再利用水热处理和受限热解的简易策略,得到蛋黄-蛋壳结构的Co-CoOx@N-C。由于锌的空间限制及其在高温下的高挥发性,热解过程中钴颗粒的烧结被抑制,使剩余催化剂的比表面积增加。研究发现,相比于单金属Co ZIF,锌的加入提供了协同效应,大大增强了钴纳米粒子与碳壳之间的强相互作用,有助于更好地分散钴纳米粒子。此外,科研人员通过调节双金属Zn/Co-ZIF中的原始锌含量,可以优化催化剂比表面积和钴纳米颗粒尺寸,从而提高整体催化活性。实验结果表明,Zn4Co1Ox@carbon是硝基苯加氫制苯胺反應的高活性和高選擇性催化劑(選擇性>99%)。此外,Zn4Co1Ox@carbon也顯示出優異的催化穩定性,在8個反應循環後沒有失活。Co-CoOx@N-C催化劑爲精細化學品生産的綠色和可持續的催化過程提供借鑒。

  劉健團隊長期致力于在微/納米反應器結構的設計和調控方面的研究,針對如何在設計微/納米反應器時精確控制組成和選擇活性位的問題,該團隊成功構建了一種蛋黃-蛋殼結構的亞微米反應器,將負載金屬納米粒子的亞微米反應器合成爲核殼結構,並在苯乙炔的半加氫催化反應中展示了高的選擇性和穩定性(Advanced Functional Materials,2018);利用含氮微球實現對微小Ru金屬納米顆粒的錨定,大大促進活性與穩定性(Chemical Engineering Journal,2019)。

  上述工作得到中科院潔淨能源創新研究院合作基金、興遼英才計劃等資助,並于近日發表在《先進科學》(Advanced Science)上。

 

大連化物所發展钴納米顆粒精確限域在氮摻雜多孔碳殼內的制備策略




(責任編輯:葉瑞優)

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